Hallo Stefan,
ich habe mir die Daten angeschaut und ich denke du erwartest einfach zu viel.
"Homogene" Kartenfehler, dh. Verschiebungen, Verzerrungen (Maßstabsfehler) kann man durch eine Transformation problemlos beseitigen.
Lokale Erfassungsungenauigkeiten, Generalisierungen oder einfach Erfassungsfehler eher nicht.

Deine 1994 Karte hat eben nur eine Genauigkeit im 10 km-Bereich.

Ich habe dir trotzdem mal 2 Versionen erzeugt:
1) eine Verschiebung anhand von Luxemburg
2) eine Affintransformation über 6 Passpunkte

Die Verschiebung verbessert das Ergebnis in Europa (Luxembug), verschlechtert aber das Ergebnis im "Außenbereich".
Die Transformation beseitigt systematische Kartenfehler und verbessert somit auch Luxemburg, aber halt nur wenig.

Gruß Steffen